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報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

論文

Isotope exchange reactions on ceramic breeder materials and their effect on tritium inventory

西川 正史*; 馬場 篤史*; 河村 繕範; 西 正孝

JAERI-Conf 98-006, p.170 - 182, 1998/03

核融合炉ブランケットのトリチウム増殖材であるリチウムセラミックスからのトリチウム放出挙動は、まだ完全に理解されていない。ブランケットスウィープガスにH$$_{2}$$あるいはD2を添加する計画があるが、気相中水素同位体と増殖材表面のトリチウムとの交換反応速度も定量されていない。本研究では、この交換反応速度を実験的に求めた。また、交換反応がブランケットのトリチウムインベントリーに与える影響についても検討した。

論文

Isotope exchange reaction in Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$ packed bed

河村 繕範; 榎枝 幹男; 奥野 健二

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.713 - 721, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:57.22(Nuclear Science & Technology)

固体増殖ブランケット内で増殖されたトリチウムの放出挙動を把握するためには、各移動過程でのトリチウムの移動速度とインベントリーを求める必要がある。特に表面反応の影響が無視できないことが指摘されており、筆者らは、水分吸脱着挙動等の系統的調査を行ってきたが、今回は、水素添加スイップガスを用いた際に生じる同位体交換反応に着目し、リチウムジルコナート充填層を用いたH-D系交換反応実験を行った。交換反応は気相水素-表面吸着水間の交換反応が律速であることがわかり、データより反応速度定数及び平衡定数を得た。これにより増殖トリチウムを回収する際にスイープガスに添加すべき水素濃度の算出が可能である。また、物質移動抵抗を水分脱着と比較し、条件によっては、水素を添加しても効果がみられない場合があることを指摘した。

論文

Recovery of tritium by cryogenic molecular sieve bed in breeding blanket interface condition

榎枝 幹男; 河村 繕範; 奥野 健二; 西川 正史*; 田中 健一*

Fusion Technology, 26(3), p.664 - 667, 1994/11

増殖ブランケットからトリチウム回収を行うためには、ブランケットパージガス中に含まれる1000ppmH$$_{2}$$と10ppmHTをHeより分離しなければならない。このヘリウム分離プロセスとして液体窒素温度の低温吸着方式が有望とされている。本報告では、実際にトリチウムを用いた実ガス条件で、低温吸着塔の操作特性について実験データを得た。得られた実験結果より、HT/H$$_{2}$$の分離係数は約2であり、吸着速度としては物質移動係数1.5cm/sに相当することが明らかとなった。また実験データの解析を行う過程で開発した計算プログラムの妥当性が確認された。本報告の成果により、増殖ブランケットトリチウム回収系での低温モレキュラーシーブ塔の設計及び運転性能予測が可能となった。

報告書

パルスカラムにおけるPurexプロセス計算コードPULCO

権田 浩三; 松田 照夫*

PNC TN841 82-19, 363 Pages, 1982/03

PNC-TN841-82-19.pdf:8.55MB

パルスカラムを抽出器とするPurexプロセスが、シミュレートできる計算コードPULCOを開発した。PULCOは、パルスカラム内の物質移動が液滴と連続相流体間の界面を通して起こるという物質移動の基本的考え方に基づいており、パルスカラムで、実際に起こっている液滴の発生、上昇(または下降)、液滴合一等の諸現象が的確に反映され、かつ正しくシミュレートできる計算コードであって、従来の計算コードと全く異なっている。PULCOには、パルスカラム内の液滴の抽出挙動を表わす次の基本的量、(1)各成分の物質移動係数、(2)カラム内液滴径、液滴速度、(3)分散相ホールドアップ、(4)軸方向乱流拡散係数の実測値が組込まれている。特に、物質移動係数は、U(VI)、U(IV)、Pu(IV)、Pu(III)、HNO$$_{3}$$の各成分につき、液滴の各接触過程ごとに実測された総括物質移動係数が、境膜物質移動係数からなる式で整理され、これら式はSherwood数とPeclet数の関係式として表わされている。PULCO計算結果の検証は、内径50m/m、塔長2m、目皿板段数40段のパルスカラムをglovebox内に設置し、未照射ウラン、プルトニウム混合系につき実施した。その結果、PULCO計算結果と試験結果はよく一致し、PULCO計算コードが妥当であることが確認された。特に、本報においては、パルスカラム内の物質移動につき実験的ならびに理論的究明をはかり、Purexプロセスにおける任意成分の物質移動係数が、精度よく推算できる方法を提示した。また、パルスカラムにおいて軸方向混合を考慮したNTUを基に、パルスカラムとミキサ・セトラの対応性を評価する方法を提示した。

口頭

新抽出剤によるMA回収溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数の評価,2; マイクロデバイスによる評価

浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*; 佐野 雄一; 川野邊 一則*; 坂本 淳志; 岡村 信生; 渡部 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

MA回収用に開発された新抽出剤を用いた溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数について、マイクロデバイスを用いた評価を行った。Nitschセル等を用いた既存の評価手法に対して、使用する溶液量を大幅に低減させた条件下で物質移動係数の取得が可能であることを確認した。

口頭

新抽出剤によるMA回収溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数の評価,1; 単一液滴法及び平面接触攪拌法による評価

坂本 淳志; 川野邊 一則*; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

MA回収用に開発された新抽出剤を対象に、抽出・逆抽出速度を議論する上で必須となる水相/有機相間の物質移動係数を単一液滴法及び平面接触攪拌法を用いて取得した。得られた値から向流抽出時の抽出挙動を推定するとともに既報の実験結果とおおむね一致することを確認した。

口頭

新抽出剤を用いたMA回収溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数の評価

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 川野邊 一則*; 浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)回収用に開発された新抽出剤(TDdDGA, HONTA)を用いた溶媒抽出プロセスを対象に、ランタニド元素の抽出・逆抽出時における物質移動係数を評価した。TDdDGA系では溶媒へのアルコールの添加等により逆抽出時の物質移動係数が増大することやHONTA系では物質移動係数が相対的に小さいこと等を確認した。

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